Zum Bestand gehören die Gemälde mit Schwerpunkten bei der kirchlichen und historischen Kunst sowie der Porträtmalerei. Bei den Glasgemälden handelt es sich um die international grösste und bedeutendste Sammlung.

Das Museum besitzt einen hervorragenden Bestand an mittelalterlichen Holzskulpturen und Altarretabeln. Die Sammlung ist repräsentativ für den überlieferten Bestand an mittelalterlichen Skulpturen auf Schweizer Gebiet; entsprechend ist sie von internationaler Bedeutung.

Die Sammlung umfasst Wandgemälde und Fresken. Von Bedeutung sind ein Bestand karonlingischer Fresken aus Müstair, romanische Fresken aus verschiedenen Gebäudetypen sowie das Wandgemälde von Hans Erni. Zu sehen sind die in situ vorhandenen Fresken von Ferdinand Hodler in der Ruhmeshalle.